Od samego początku — od pierwszego dziesięciolecia XVII wieku, kiedy powstał Erem — wśród eremitów z Monte Corona istniała również biblioteka, niezbędna do codziennej lectio divina. Po tej bibliotece, zapewne skromnej w początkowym okresie, pozostało jednak niewiele śladów. Bez wątpienia księgozbiór z biegiem wieków się powiększał, lecz dwie kasaty w XIX wieku spowodowały jego rozproszenie.

Początki obecnej biblioteki należy datować na koniec XIX wieku. Eremici nie zajmowali się pracami naukowymi; ich książki miały głównie charakter teologiczny i duchowy. Księgozbiór — przechowywany w pomieszczeniu w pobliżu zakrystii, mogącym pomieścić nie więcej niż trzy lub cztery tysiące tomów — był stopniowo wzbogacany dzięki darowiznom.

Don Filippo Palmieri z Barchi (1762–1827) od pierwszych lat XIX wieku pełnił funkcję historyka Eremu, a ponadto podjął się transkrypcji rękopisów błogosławionego Pawła Giustinianiego. Było to konieczne ze względu na trudność ich zrozumienia, wynikającą nie tyle z pisma błogosławionego, ile z używanej przez niego gramatyki i składni, co czyniło lekturę jego tekstów praktycznie niemożliwą dla ówczesnych mnichów.

Don Filippo prowadził również działalność erudycyjną i eseistyczną, obejmującą zagadnienia od geografii po patrologię, od astronomii po estetykę, od leksykografii po liturgię, od fizyki po historię monastyczną.

Jeśli chodzi o dzieje Kongregacji, kontynuował on „Kontynuację Historii Romualdyńskiej” autorstwa dona Benedetta Galassiego z Maceraty (ok. 1745–1803) poprzez serię „Zagadnień historycznych kamedulskich”; uporządkował i opatrzył komentarzem „Pamiętniki naszej Kongregacji, przerwane, nieuporządkowane i niekompletne”, sporządzone przez ojca D. Placida z Perugii (? – zm. 1600).

Po Soborze Watykańskim II została otwarta nowa biblioteka w pomieszczeniach, w których znajduje się ona do dziś i gdzie może wygodnie pomieścić to, co zostało zakupione lub ofiarowane w ciągu ostatnich pięćdziesięciu lat: książki, wśród których warto odnotować stosunkowo liczną obecność dzieł w głównych językach europejskich. Tematyka zbiorów ma w przeważającej mierze charakter religijny.

O bibliotece tuscolańskiej można powiedzieć to samo, co o innych małych bibliotekach monastycznych: zadziwia zarówno to, co się w nich znajduje, jak i to, czego w nich brakuje.